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Mesoscale model of mass and momentum transport in nanopores

Camargo Trillos, Diego Alejandro (2017) Mesoscale model of mass and momentum transport in nanopores. Doctorado thesis, Universidad Nacional de Colombia -Sede (Medellín).

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Resumen

Abstract: In this work, we derive from first principles the equations of hydrodynamics near a solid wall, valid for the study of the nanoscale. We generalize Dynamic Density Functional Theory (DDFT) by including not only the mass density field as in usual approaches to DDFT, but also the momentum density field of the fluid. The solid is described as featureless under the assumption that all the internal degrees of freedom of the solid relax much faster than those of the fluid. In this new theory, the fluid moves according to a set of non-local hydrodynamic equations that include explicitly the forces due to the solid. These forces are of two types, reversible forces emerging from the free energy density functional, and accounting for impenetrability, and irreversible forces that involve the velocity of both the fluid and the solid. These forces are localized in the vicinity of the solid surface. The non-locality of the equations is due to the non-locality of the transport coefficients, which are given explicitly in terms of Green-Kubo formulae. We particularize this general hydrodynamic DDFT for simple fluids to the case of slit nanopores with planar flow configurations. In this simple geometry, only a reduced number of non-local transport coefficients (wall friction, slip friction, and viscous friction) are needed in this planar configuration. In the planar geometry, the continuum hydrodynamic equations for a fluid in a slit nanopore are discretized into bins. This allows us both, to compute explicitly the Green-Kubo expressions for the non-local transport coefficients, and to solve numerically the continuum hydrodynamic equations. The Green-Kubo formulae are computed from the time correlations of the force density on each bin that the solid exerts on the fluid, and the stress tensor of each bin . The phase functions trajectories are obtained from extensive Equilibrium Molecular Simulations by time span of 54ns. Thes Green-Kubo transport coefficients are subsequently used for the explicit numerical solution of the discrete hydrodynamic equations. Two initial non-equilibrium profiles of the plug and Poiseuille flow form are allowed to decay towards equilibrium. Non-Equilibrium Molecular Dynamics simulations and the predicted flow from the discrete hydrodynamic equation are then compared, with excellent agreement.Finally, we show that the present theory leads, in the limit of macroscopic flows, to a microscopic derivation of the Navier slip boundary conditions for the usual Navier-Stokes hydrodynamics, in which the slip length is given in microscopic terms., Resumen: En este trabajo, hemos derivado de primeros principios las ecuaciones hidrodinámicas para un fluido cercano a una pared sólida, válido para el estudio en la nanoescala. Generalizamos la Teoría Dinámica del Funcional de la Densidad (Dynamic Density Functional Theory (DDFT)), incluyendo no sólo el campo de densidad de masa como es habitual en el método de DDFT, sino también incluimos el campo de densidad de momento del fluido. Todas las moléculas del solido sólido se describen como un solo cuerpo (sin dinamicas en la nanoescala), bajo la suposición de que todos sus grados internos de libertad son más rápidos que los del fluido. El fluido se mueve de acuerdo con un conjunto de ecuaciones hidrodinámicas no locales que incluyen explícitamente las fuerzas debido al sólido. Estas fuerzas son de dos tipos, fuerzas reversibles que emergen de un funcional de densidad de energía libre, que da cuenta de la impenetrabilidad del fluido en el solido y las fuerzas irreversibles que involucran la velocidad tanto del fluido como del sólido. Estas fuerzas se localizan en la proximidad de la superficie sólida. La no localidad de las ecuaciones hidrodinámicas se debe a la no localidad de los coeficientes de transporte, que están dados por fórmulas de Green-Kubo. Hemos particularizado la teoría generalizada DDFT hidrodinámica obtenida previamente para un fluido simple en un nanoporo plano con configuraciones de flujo planar. Para esta geometría simple sólo se requiere un número reducido de coeficientes de transporte no locales (la fricción de la pared, la fricción “slip” y la fricción viscosa). Las ecuaciones hidrodinámicas continuas de un fluido en un nanoporo plano se han discretizado en capas. Esto posibilita dos cosas. Por una parte, nos permite calcular las expresiones explicitas de GreenKubo para los coeficientes de transporte no locales. Por otra, nos permite resolver numéricamente las ecuaciones hidrodinámicas de variables continuas. Los coeficientes tipo Green-Kubo se calculan a partir de las trayectorias de funciones de fase como la densidad de fuerza que ejerce el sólido sobre cada capa del fluido, y el tensor de tensión del fluido en cada capa. Las trayectorias de las funciones de fase se obtienen a partir de simulaciones de dinámica molecular (MD) en equilibrio para un periodo de tiempo equivalente a 54ns. Una vez calculados los coeficientes de transporte de Green-Kubo, estos se usan para obtener una solución numérica explícita de las ecuaciones hidrodinámicas. A partir de simulaciones de MD hemos obtenido los perfiles de la evolución temporal del fluido en condición de no equilibrio para validar el modelo mesoscópico aquí presentado. Las ecuaciones hidrodinámicas resultantes nos permiten estudiar dos regímenes dinámicos de fluidos simples en el flujo de plug y Poiseuille en nanoporos planos en situaciones isotérmicas con excelente concordancia entre las predicciones de la teoría y las simulaciones directas por MD en no equilibrio. Finalmente, mostramos que esta nueva teoría hidrodinámica permite, en el límite en el que los flujos son macroscópicos, deducir las condiciones de contorno de deslizamiento de Navier para las ecuaciones ordinarias de Navier-Stokes, en la que la longitud de deslizamiento está dada a través de una expresión microscópica.

Tipo de documento:Tesis/trabajos de grado - Thesis (Doctorado)
Colaborador / Asesor:Chejne Janna, Farid and Español Garrigos, Pep
Información adicional:Ph.D. en Sistemas Energéticos
Palabras clave:Mesoscale, Hydrodynamics, Friction, Viscosity, Slip, Nanopores, Fluid flow, Mesoescala, hidrodinamica, viscosidad, Nanoporos, Fflujo de fluidos.
Temática:5 Ciencias naturales y matemáticas / Science > 53 Física / Physics
5 Ciencias naturales y matemáticas / Science > 54 Química y ciencias afines / Chemistry
Unidad administrativa:Sede Medellín > Facultad de Minas > Escuela de Procesos y Energía
Código ID:57066
Enviado por : DIego Alejandro Camargo Trillos
Enviado el día :31 May 2017 17:17
Ultima modificación:31 May 2017 17:17
Ultima modificación:31 May 2017 17:17
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